A Segunda Assembleia Nacional dos Helenos ocorreu em Atenas (1863-1864) e tratou tanto da eleição de um novo soberano quanto da redação de uma nova Constituição, implementando assim a transição da monarquia constitucional para uma república coroada.

Após a recusa do príncipe Alfredo da Grã-Bretanha (que foi eleito por esmagadora maioria no primeiro referendo do país em novembro de 1862) em aceitar a coroa do Reino da Grécia, o governo ofereceu a coroa ao príncipe dinamarquês George Christian Willem da Casa de Schleswig-Holstein-Sonderburg-Gluecksburg, que foi coroado rei constitucional da Grécia sob o nome de "George I, rei dos helenos".

A Constituição de 1864 foi redigida seguindo os modelos das Constituições da Bélgica de 1831 e da Dinamarca de 1849, e estabeleceu em termos claros o princípio da soberania popular, uma vez que o único órgão legislativo com poderes reversíveis passou a ser o Parlamento. Além disso, o artigo 31 reiterava que todos os poderes eram da Nação e deveriam ser exercidos na forma da Constituição, enquanto o artigo 44 estabelecia o princípio da prestação de contas, levando em consideração que o Rei só possuía os poderes que lhe eram conferidos pela Constituição. Constituição e pelas leis que a aplicam.

A Assembleia escolheu o sistema de um Parlamento de câmara única (Vouli) com um mandato de quatro anos e, portanto, aboliu o Senado, que muitos acusaram de ser uma ferramenta nas mãos da monarquia. As eleições diretas, secretas e universais foram adotadas como forma de eleição dos deputados, enquanto as eleições deveriam ser realizadas simultaneamente em todo o país.

Além disso, o artigo 71 introduziu um conflito entre ser deputado e funcionário público assalariado ou prefeito ao mesmo tempo, mas não servir como oficial do exército.

A Constituição reiterou várias cláusulas encontradas na Constituição de 1844, como a de que o Rei nomeia e demite os ministros e que estes são responsáveis ​​pela pessoa do monarca, mas também permitia que o Parlamento estabelecesse "comissões de exame". Além disso, o rei preservou o direito de convocar o Parlamento em sessões ordinárias e extraordinárias, e de dissolvê-lo a seu critério, desde que o decreto de dissolução também fosse referendado pelo Gabinete.

A Constituição repetiu textualmente a cláusula do artigo 24 da Constituição de 1844, segundo a qual "O Rei nomeia e destitui seus Ministros". Essa frase insinuava que os ministros eram praticamente subordinados ao monarca e, portanto, respondiam não apenas ao Parlamento, mas também a ele. Além disso, em nenhum lugar foi declarado na Constituição que o Rei era obrigado a nomear o Gabinete em conformidade com a vontade da maioria no Parlamento. Essa foi, no entanto, a interpretação que as forças políticas modernizadoras da terra sustentaram, invocando o princípio da soberania popular e o espírito do regime parlamentarista. Eles finalmente conseguiram impô-lo através do princípio da "manifesta confiança" do Parlamento, que foi expresso em 1875 por Charilaos Trikoupis e que, nesse mesmo ano, em seu discurso da coroa, o rei George I se comprometeu expressamente a defender: "Exijo como um pré-requisito, de tudo o que chamo ao meu lado para me ajudar a governar o País, possuir a manifesta confiança e confiança da maioria dos representantes da Nação. Além disso, aceito que esta aprovação venha do Parlamento, pois sem ele a harmonia funcionamento da política seria impossível".

O estabelecimento do princípio da "confiança manifesta" no final da primeira década da democracia coroada, contribuiu para o desaparecimento de uma prática constitucional que, em muitos aspectos, reiterava as experiências negativas do período do reinado de D. Otto. De fato, de 1864 a 1875, numerosas eleições de validade duvidosa ocorreram, enquanto, adicionalmente e mais importante, houve um envolvimento ativo do Trono nos assuntos políticos através da nomeação de governos que gozavam de uma minoria no Parlamento, ou através da renúncia forçada de governos de maioria, quando suas visões políticas colidiram com as da coroa.